Designing Safer, High-Performance Crosslinked Poly(ionic liquid)-Based Dielectrics

Abstract

Next-generation organic and flexible electronics require dielectric materials that balance high electrical performance, processability, mechanical stability, and reduced environmental risk. This thesis investigates crosslinked poly(ionic liquid) (PIL)-based dielectrics for solution-processed electronic devices. A PIL system incorporating poly(ethylene glycol) methacrylate and 2-(dimethylamino)ethyl methacrylate was synthesized and crosslinked using bis(2-bromoethyl) ether to improve compatibility with multilayer fabrication. Electrochemical impedance spectroscopy was used to evaluate how polymer composition, alkylation level, crosslinking, and counterion selection affected metal-insulator-metal capacitor performance. Optimized materials achieved high capacitance density and high electrical double-layer onset frequency, enabling integration into a proof-of-concept organic thin-film transistor. Bromide and bis(trifluoromethanesulfonyl)imide counterions were further compared through electrochemical testing and zebrafish embryo toxicity assays. By linking structure, processing, dielectric response, and toxicity, this work demonstrates that PIL properties can be systematically tuned while supporting safer polymer dielectric design for emerging electronic applications and advancing a responsible materials development framework within materials research. --

Les dispositifs électroniques organiques et flexibles de la prochaine génération nécessiteront l'usage de diélectriques qui trouvent un équilibre entre haute performance, facilité de traitement, stabilité mécanique et un faible risque environnemental. Cette thèse porte sur des diélectriques à base de polymères liquides ioniques (« poly(ionic liquid) », PIL) réticulés et traités en solution pour la fabrication de dispositifs électroniques. Un PIL intégrant du méthacrylate de polyéthylène glycol et du méthacrylate de N,N-diméthylaminoéthyle a été synthétisé et réticulé à l'aide d'éther de bis(2-bromoéthyle) afin d'adapter le système à des procédés de fabrication multicouches. La spectroscopie d'impédance électrochimique a été utilisée pour évaluer l'effet de la composition du polymère, du niveau d'alkylation, de la réticulation et du choix du contre-ion sur la performance des condensateurs métal-isolant-métal. Les polymères optimisés atteignent une densité de capacité élevée et forment une double couche électronique à une fréquence élevée. Ces propriétés ont permis d'intégrer les polymères dans la fabrication d'un transistor organique à couches minces en guise de validation de principe. Le contre-ion a ensuite été substitué par du bromure ou du bistriflimidure afin d'évaluer l'effet de celui-ci sur la performance et la toxicité des polymères à l'aide d'essais électrochimiques et d'essais toxicologiques sur des embryons de dard-perches. En établissant des liens entre la structure, le traitement, les propriétés diélectriques et la toxicité des PIL, ces travaux démontrent que leurs propriétés peuvent être ajustées systématiquement tout en favorisant une conception plus sécuritaire des diélectriques à base de polymères pour de nouvelles applications en électronique. Cela contribue à un cadre conceptuel plus écoresponsable en génie des matériaux.